มูลนิธิสายใจไทย ในพระบรมราชูปถัมภ์ ก่อตั้งขึ้นตามพระราชปณิธานของพระบาทสมเด็จพระปรมินทรมหาภูมิพลอดุลยเดช ที่ทรงห่วงใยในความทุกข์ของราษฎรผู้เสียสละชีพเพื่อป้องกันประเทศชาติ ผู้ต้องบาดเจ็บ ทุพพลภาพ จนไม่สามารถประกอบอาชีพได้ดังเดิม พระองค์ได้ทรงมีพระราชปรารภถึงระเบียบวิธีการช่วยเหลือผู้สละชีพเพื่อชาติว่านอกเหนือจากเงินช่วยเหลือจากหน่วยร�! ��ชการ ซึ่งในขณะนั้นต้องผ่านขั้นตอนการพิจารณาเป็นเวลานานแล้ว ยังเป็นจำนวนเงินไม่มากนัก อีกทั้งอาสาสมัครที่บาดเจ็บทุพพลภาพหรือเสียชีวิต จะไม่มีสิทธิ์ได้รับความช่วยเหลือเช่นเพื่อนทหารและตำรวจร่วมสมรภูมิ
วันที่ 2 เมษายน พ.ศ. 2518 อันเป็นวันคล้ายวันพระราชสมภพของสมเด็จพระเทพรัตนราชสุดาฯ สยามบรมราชกุมารี พระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัว และสมเด็จพระนางเจ้าฯ พระบรมราชินีนาถ ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ ให้เชิญทหาร ตำรวจ และราษฎรอาสาสมัครอื่นๆ ที่ได้รับบาดเจ็บจากการปฏิบัติหน้าที่ป้องกันประเทศชาติ ทั้งจากโรงพยาบาลพระมงกุฏเกล้า โรงพยาบาลตำรวจ โรงพยาบาลสมเด็จพระปิ�! �นเกล้า และโรงพยาบาลทหารผ่านศึก มารับพระราชทานเลี้ยง ณ ศาลาดุสิดาลัย สวนจิตรลดา พร้อมกันนั้น ได้ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ ให้เชิญผู้มีจิตกุศลเป็นจำนวนมากมาร่วมในงาน
พระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัว สมเด็จพระนางเจ้าฯ พระบรมราชินีนาถ สมเด็จพระบรมโอรสาธิราชฯ สยามมกุฏราชกุมาร สมเด็จพระเทพรัตนราชสุดาฯ สยามบรมราชกุมารี และสมเด็จพระเจ้าลูกเธอ เจ้าฟ้าจุฬาภรณ์วลัยลักษณ์ ทรงมีพระราชปฏิสันถารพร้อมกับพระราชทานของขวัญแก่ทหารที่บาดเจ็บพิการทุกคน วันนั้นเองถือเป็นวันก่อตั้งมูลนิธิสายใจไทย ได้พระราชทานพระราชทรัพย์ส่วนพ! ระองค์จำนวนหนึ่งเป็นทุนเริ่มแรก พระเจ้าลูกเธอทุกพระองค์ และมีผู้มีจิตศรัทธาที่ได้เข้าเฝ้าทูลละอองธุลีพระบาทก็ได้ร่วมโดยเสด็จพระราชกุศลด้วย
พระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัว ทรงมีพระกรุณาโปรดเกล้าฯ ให้สมเด็จพระเทพรัตนราชสุดาฯ สยามบรมราชกุมารี ทรงดำรงตำแหน่งเป็นองค์ประธานมูลนิธิ เนื่องจากทรงตระหนักดีว่า สมเด็จพระเทพรัตนราชสุดาฯ สยามบรมราชกุมารี ทรงเป็นผู้มีพระทัยอ่อนโยน ทรงมีพระเมตตาเอาพระทัยใส่ในทุกข์สุขของผู้อื่นอยู่เสมอ และพระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัว ได้ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ รับ�! �ูลนิธิสายใจไทยไว้ในพระบรมราชูปถัมภ์นับแต่นั้นเป็นต้นมา



วันสายใจไทย
หลังจากก่อตั้งมูลนิธิสายใจไทยฯ เพื่อให้มูลนิธิสายใจไทยฯ ได้ดำเนินต่อไป จึงมีการประชาสัมพันธ์ให้ประชาชนได้ทราบ และได้ร่วมช่วยเหลือผู้เสียสละต่อสู้เพื่อความมั่นคงของประเทศ สมเด็จพระเทพรัตนราชสุดาฯ ได้ทรงมีพระราชดำรัสในวันสายใจไทย 2 เมษายน พ.ศ. 2519 ดังนี้
"2 เมษายน ของทุกปี ถือเป็นวันสายใจไทย ข้าพเจ้าจึงขอเชิญชวนพี่น้องประชาชนชาวไทย พร้อมใจกันบริจาคสมทบทุนมูลนิธิสายใจไทยฯ นี้ โดยส่งเป็นเงินได้ที่มูลนิธิสายใจไทยฯ"
ในวันสายใจไทยมีการจัดงาน "รวมใจเพื่อสายใจไทย" เชิญชวนให้คนไทยทุกหมู่เหล่าทั่วประเทศมาร่วมจำหน่ายสินค้า และนำรายได้โดยเสด็จพระราชกุศลสมทบทุนมูลนิธิสายใจไทยฯ"